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口頭

Challenges for Fukushima environmental restoration; JAEA's perspective

宮原 要; 飯島 和毅

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故に伴い放出された放射性物質に対するこれまでの環境回復の取り組みで得られた知識や経験は、公衆と環境の防護のための防災対策の技術基盤として整備することにより国内外での活用に資することが期待できる。本講演では、国内外での活用のため、主に原子力機構における環境回復の取組みに基づき得られた知識や経験を俯瞰的に紹介するとともに、大量に生じる除染除去物の減容など住民の早期帰還に向けた課題への取組みについて、化学分野や放射化学分野の観点に着目して見通しを述べる。

口頭

Solubility of Niobium in aqueous solution containing high pH conditions

岩田 孟; 北村 暁

no journal, , 

過飽和法と未飽和法を用いて水系でのニオブの溶解度を測定した。得られた結果をJAEA-TDBを用いた計算値と比較すると、過飽和法では計算値と近い値であったが、未飽和法では3桁程低い値が観測され、過飽和法と未飽和法の間で溶解度制限固相が異なることが示唆された。

口頭

Development of 2-[$$^{211}$$At]astato-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine (2-AAMP) as a novel radiopharmaceutical for internal radiotherapy

大島 康宏; 鈴木 博元*; 花岡 宏史*; 渡辺 茂樹; 渡辺 智; 渡邉 直行*; 対馬 義人*; 遠藤 啓吾*; 荒野 泰*; 石岡 典子

no journal, , 

In this study, we newly synthesized 2-[$$^{211}$$At]astato-$$alpha$$-methyl-Lphenylalanine (2-AAMP) and investigated its possibility as a novel radiopharmaceutical for the internal radiotherapy. $$^{211}$$At was produced via the $$^{209}$$Bi($$alpha$$, 2n)$$^{211}$$At reaction and separated from the Bi target by a dry-distillation technique. For 2-AAMP synthesis, 2-trimethylstannyl-${it N}$-trifluoroacetyl-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine methyl ester was synthesized as a precursor and radioastatinated in the presence of ${it N}$-chlorosuccinimide. The following deprotection reaction gave 2-AAMP in 18% yield. 2-AAMP was rapidly taken up into SKOV3 cells expressing L-type amino acid transporter 1 (LAT1) which is highly and specifically expressed in tumor cells. The uptake of 2-AAMP was significantly inhibited by not only the treatment with L-amino acids which are the substrates of LAT1, but also 2-amino-bicyclo[2,2,1]heptane-2-carboxylic acid, an inhibitor of LAT, indicating that 2-AAMP could be taken up through LAT1. Colony formation of SKOV3 was decreased to approx. 46% of control by the treatment with 2-AAMP for 22 h at 25 kBq/ml (initial concentration of radioactivity). These results suggest that 2-AAMP might be selectively accumulated in tumor and suppress growth of cancer. At present, stability, biodistribution and anti-tumor activity of 2-AAMP are under investigation.

口頭

Adsorption-desorption behavior of trace-level alkali metals on oxides and micaceous oxides

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 和泉 寿範

no journal, , 

粘土鉱物に吸着した放射性セシウムの化学結合状態を直接分光学的手法で観察することを目的とし、粘土鉱物の主要成分である石英、アルミナ、雲母に吸着したセシウムおよび他のアルカリ金属の化学結合状態を放射光を用いたX線光電子分光法(XPS)で調べた。実際の放射性セシウムの原子数は極めてわずかであるため、マクロ量のセシウムと異なる結合状態をとると考えられる。そこで検出感度を上げるため、X線の全反射現条件でXPSを測定した。その結果、Cs-137の原子数に匹敵する極微量のセシウムおよび他のアルカリ金属のXPS測定が可能であることがわかった。XPSスペクトルにおける内殻結合エネルギーを比較したところ、雲母に吸着した極微量のセシウムはマクロ量のセシウムに比べて、よりプラスに帯電していることがわかった。これは雲母中の酸素のマイナス電荷の影響により、セシウムと酸素の間にイオン結合性が強い化学状態が生じるためと考えられる。このことは、極微量になると生じる特異な化学結合状態が、放射性セシウムが脱離しにくい理由のひとつであることを示唆している。

口頭

Molecular laser isotope separation without tunable lasers; Isotope-selective ionization of N$$_{2}$$ isotopologues using femtosecond laser-induced molecular alignment

赤木 浩; 笠嶋 辰也*; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

no journal, , 

フェムト秒パルスレーザーによる分子回転制御を利用した、波長可変レーザー不要の同位体分離を提案し、N$$_{2}$$分子に対して実証した。真空チャンバー内で直線偏光・短パルスレーザーを$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して照射し、回転コヒーレンス状態を生成する。その後、一方の同位体分子の軸が揃う時刻に、再度、直線偏光・短パルスレーザー光を照射することで、選択的にイオン化した。各同位体のイオン生成量を2つのパルス間の遅延時間を走査しながら測定した結果、その比が0.85-1.22と変化した。さらに、4つのパルスを共通の回転周期(127.5ps)間隔で照射して同位体分子の回転コヒーレンス状態を形成することで、イオン収量比I($$^{15}$$N$$_{2}$$)/I($$^{14}$$N$$_{2}$$)は0.49-2.00の範囲で変化し、1パルスによる分子整列を用いた結果より変動幅を大きくすることに成功した。

口頭

Fundamental study of conditioning of wastes generated from several contaminated water treatment devices in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

目黒 義弘; 佐藤 淳也; 加藤 潤; 中川 明憲; 駒 義和; 芦田 敬

no journal, , 

福島第一原子力発電所では大量の汚染された水が原子炉建屋内にたまっている。この水:滞留水は、放射性物質及び溶解している塩類(海水由来)を取り除いた後に、燃料の冷却に利用されている。滞留水中の様々な放射性核種が溶解しているため、その除染には、沈殿や吸着などに基づく種々の汚染水処理装置が用いられている。したがって、複数のスラッジや使用済みの吸着材が廃棄物として発生している。これらの多くはこれまでに原子力発電所の操業によって発生してきた廃棄物とは性状が異なり、処理処分の実績がない。福島第一原子力発電所ではこれら廃棄物のほかにも、大量の解体廃棄物などが発生するため、廃棄物の処理処分の方策は、これらを含めたトータルで考える必要はある。しかし、汚染水処理から発生する廃棄物は先に述べたように特殊であるため、その廃棄体化方法の選定のために、既存の廃棄体化技術の技術的な適用性を確認しておく必要がある。そこで我々は、技術検討の第一段階として、3種類のスラッジ及び3種類の吸着材へのセメント材による混練固化試験を実施し、固化状態や固化物の特性を調べ、適用性を評価した。

口頭

Synthesis of a nitrogen-containing carbon material with oxygen reduction activity from polymer precursors

出崎 亮; 杉本 雅樹; 島田 明彦; 山本 春也; 田口 光正; 八巻 徹也

no journal, , 

近年、白金等の貴金属を含まないカーボン触媒材料の合成に関する研究が盛んに行なわれており、窒素原子を取り込んだグラファイト骨格を含むカーボン材料は、白金並みの酸素還元活性を示すことが明らかにされている。我々は、窒素イオン注入法を利用して材料表面に局所的に触媒活性層を有するカーボン触媒材料を合成するプロセスの開発を目指している。本研究では、原料となり得るいくつかの前駆体高分子について焼成処理後の炭化率、結晶構造等を評価した。その結果、ベンゼン環を構造中に含むポリイミド、フェノール樹脂が50-60%の高い炭化率を示すこと、800$$^{circ}$$C以上でグラファイト骨格が形成されることを明らかにした。今後、ポリイミド、フェノール樹脂を原料としてイオン注入法を利用したカーボン触媒材料の合成プロセスの確立を目指す。

口頭

Medical radioisotope production with accelerator neutrons by deuterons

塚田 和明; 佐藤 望*; 渡辺 智; 石岡 典子; 初川 雄一; 橋本 和幸; 金 政浩*; 武田 晋作*; 川端 方子; 佐伯 秀也; et al.

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成することを目指して研究を行ってきた。本講演では、これら目的とするRIの生成に、40MeVの重陽子ビームを炭素あるいはBe標的に照射することで発生する高速中性子を利用し、実際に原子力機構AVFサイクロトロンにて上記RIの合成試験を行い、生成量の評価並びに副生成物に関する情報を得たので報告する。

口頭

Boron removal by glucamine chelate adsorbent grafted on polyethylene fabric

瀬古 典明; 天田 春代; 保科 宏行; 池川 淳史*; 畑中 宏支*

no journal, , 

Fibrous glucamine chelate adsorbent (GA) for boron removal was synthesized by pre-irradiation method of radiation-induced grafting of glycydyl methacrylate onto a nonwoven polyethylene fabric and the subsequent chemical modification. We have adopted the emulsion grafting technique which realized high yield of grafting degree in comparison with general organic solvent grafting system. Furthermore, the chemical modification solvent was also determined to be a water to minimize the environmental pollution. In the grafting process, the grafting degree (Dg) reached 221% at the minimized irradiation dose of 20 kGy for 1 h at 40$$^{circ}$$C. To evaluate GA, the effect of the co-existence ions such neodymium (Nd) and dysprosium (Dy) on boron adsorption was investigated to determine the possibility of Nd/Dy recycle as industrial future resources. GA with 2.3 mmol/g-adsorbent was tested by batch mode adsorption of boron with Nd and Dy. As a result, the recovery of boron was more than 90% in the presence of extremely high concentrations of Nd and Dy.

口頭

Synthesis of fibrous adsorbent for dysprosium by radiation-induced graft polymerization

保科 宏行; 瀬古 典明; 池川 淳史*; 畑中 宏支*

no journal, , 

2-Ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate (EHEP) is commonly used as a metal solvent extraction because it has a particular affinity for rare-earth elements like dysprosium (Dy). To create an efficient adsorbent for Dy, EHEP was introduced by using the Radiation Induced Graft Polymerization (RIGP) technique into the polymeric material without changing its characteristics. In this study, the adsorbent for Dy recovery was prepared by RIGP of octadecyl methacrylate (OMA) onto a nonwoven fabric and subsequent introduction of EHEP. The EHEP was successfully introduced into the nonwoven fabric by hydrophobic interaction between the long-chain alkyl group in the OMA and that of EHEP by soaking the grafted fabric in the EHEP solutions. To evaluate the adsorption performance for Dy, column adsorption test was carried out with 1 mg/L of Dy solution at SV (Space Velocity) 250 h$$^{-1}$$. As a result, more than 95% of Dy in the solution could be absorbed by the EHEP adsorbent until BV (Bed Volume) reached 1,000. This result established that the EHEP adsorbent could collect Dy effectively and has high adsorption capacity for Dy.

口頭

Consideration of water radiolysis in void volumes of porous zeolite bed loaded in adsorption vessels for decontamination of radioactive water

永石 隆二; 井上 将男; 松村 太伊知; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

no journal, , 

これまで福島第一原子力発電所の汚染水処理での水素安全のため、多孔性のゼオライト吸着材が共存した純水、海水等の水溶液の放射線分解による水素発生の研究を行ってきた。ここで、海水成分の純水への溶解に伴う水素発生の増大とともに、ゼオライトの水溶液への添加による水素発生の増大を確認してきた。本研究では、このゼオライト添加による水素発生の増大をゼオライト充填層中で水が侵入する異なる二つの間隙に着目して考察した。さらに、水素と対で生成する、過酸化水素のゼオライトへの接触に起因した酸素の発生についても議論した。

口頭

Utilization of advanced radiation facilities under cooperation program with academics

広田 耕一; 澤幡 浩之*

no journal, , 

日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所では、放射線を利用した材料開発、環境保全及びバイオ・医療応用技術の開発が行われている。当研究所には、イオンビームは発生させるサイクロトロン、タンデム加速器、シングルエンド加速器、イオン注入装置を有するイオンビーム照射研究施設(TIARA)のほか、$$gamma$$線照射施設と電子線照射施設があり、大学, 国立研究機関, 民間企業などの研究者が基礎研究や応用研究を実施している。例えば、サイクロトロンは宇宙用半導体の耐放射線効果やナノワイヤーの重合制御、品種改良などに利用されている。また、$$gamma$$線照射施設は福島第一原子力発電所の廃炉のための耐放射線性材料の開発など注目すべき多種多様な研究に貢献している。特に大学や高等専門学校への施設供用制度では、東京大学が窓口となって優先的にマシンタイムが得られるほか、利用料金についても国の支援が得られる制度がある。本発表では、この制度の内容及び実際に行われている研究例について紹介する。

口頭

SANS and EXAFS study of hierarchical structure assembled by coordination species in biphasic solvent extraction

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 塩飽 秀啓

no journal, , 

The aim of this study is to elucidate a hierarchical structure of Zr(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(2TBP) in octane, formed in an organic phase of the biphasic solvent extraction system, where TBP is tri-n-butyl phosphate. The combined method of extended X-ray adsorption fine structure (EXAFS) and small-angle scattering (SAS), exhibiting a good compatibility in the viewpoint of observing length scale, were employed in this study. EXAFS and SAS are capable of covering the length scales from 0.1-1 nm and 1-100 nm, respectively, reflecting a single coordination structure of Zr(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(2TBP) complex and its self-assembly. Note that we need to combine the data obtained for both methods in order to proceed with our understandings of the overall hierarchical structure. In this paper, we would like to report the overall picture of the self-assembled structure into a wide length scale and introduce an original insight into the treatment of EXAFS and SAS profiles.

口頭

Electrochemistry of the heaviest elements at JAEA

豊嶋 厚史

no journal, , 

原子力機構における超重元素の電気化学的研究について発表する。我々はこれまでフロー電解カラム(FEC)を用いてノーベリウム(No)の酸化ならびにメンデレビウム(Md)の還元についての研究を行ってきた。これらの実験では、シングルアトムレベルでの酸化状態を同定するために、イオン交換樹脂で化学修飾したグラッシーカーボン繊維を作用電極と同時に陽イオン交換カラムとしても用いた。タンデム加速器において、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応と$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B, 4n)反応により$$^{255}$$Noと$$^{255}$$Mdを合成し、それらの電解クロマトグラフ挙動を調べた。印加電圧の増加に対するそれぞれの溶離挙動の変化を成功裏に観測し、No, Mdともに酸化還元反応が調べた電圧範囲において起こっている事を明らかにした。発表では最近行っているシーボーギウム(Sg)の電解還元に向けた基礎実験についても報告する。

口頭

Production of $$^{95m}$$Tc for Compton camera imaging

初川 雄一; 塚田 和明; 橋本 和幸; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永井 泰樹; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

no journal, , 

近年開発されたコンプトンカメラを用いる新しい医療用診断システムの開発のためにテクネチウム同位体Tc-95m($$^{95m}$$Tc), Tc-96($$^{96}$$Tc)の生成研究を行った。コンプトンカメラはコリメーターを使用することなく高い位置分解能での撮像が可能であるため、高効率での$$gamma$$線測定が行える。従来行われているTc-99mによるSPECT診断に比べて1/5から1/10での被曝量で同等の撮像が行えることが期待できる。本研究では高エネルギー$$gamma$$線を必要とするコンプトンカメラ撮像用に$$^{95m}$$Tc (T$$_{1/2}$$ = 60 d; E$$gamma$$ = 204, 582 and 835keV)と$$^{96}$$Tc (T$$_{1/2}$$ = 4.28 d, E$$gamma$$ = 778 and 812keV)をタンデム加速器による陽子核反応により生成し、これの分離精製法について発表を行う。

口頭

Improvement in production yield of $$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$ using nuclear recoil

宮下 由香*; 秋山 和彦*; 初川 雄一; 久冨木 志郎*

no journal, , 

高い比放射能を持つ放射性金属内包フラーレンを得るため、これまで核反応の反跳効果を利用した多くの実験が行われてきた。しかし荷電粒子核反応を用いた場合標的フラーレン分子への放射線損傷が大きく金蔵内包フラーレンの生成率は極めて小さいことが知られている。一方高速中性子核反応では直接フラーレンケージを構成する炭素原子核に衝突する際の損傷のみを考慮すればよく、より効率的に放射性金属内包フラーレンの生成が期待される。本研究では14MeVの高速中性子による$$^{86}$$Sr(n,2n)$$^{85}$$Sr反応の反跳効果を用いて$$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$の生成を試みた。標的とするストロンチウム塩としてそれぞれ密度の異なるSr(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(2.99g/cm$$^{3}$$)とSrC$$_{2}$$O$$_{4}$$(2.08g/cm$$^{3}$$)を用いて$$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$の生成率を評価した。

口頭

Isotope fractionation in AgI super-ionic conductor by centrifugation

小野 正雄; 岡安 悟; 井口 裕介*; 江坂 文孝; 石塚 悦男; 大澤 崇人; 緒方 裕大; 真下 茂*

no journal, , 

We are investigating the isotope fractionation in solid or liquid under strong centrifugal acceleration field. In this study, we have performed the ultracentrifuge experiments on $$alpha$$ -AgI super ionic conductor samples. All centrifuged samples keep their stoichiometry. The isotope ratio of $$^{107}$$Ag / $$^{109}$$Ag on centrifuged samples have negative gradient in the direction of centrifugal force. These results show that the heavy $$^{109}$$Ag isotopes move in the direction of the centrifugal force and the light isotopes move in the counter direction keeping their charge balance in the specimen. Additionally, I will introduce the development of isotope separation process in liquid based on this result.

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ with Aliquat336 as homologues of seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 武田 晋作*; 永目 諭一郎; 小森 由希子*; 村上 昌史*; et al.

no journal, , 

超重元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成についての研究を進めている。本研究発表では、硫酸とアミン抽出剤(Alqiaut336)系におけるシーボーギウムの軽同族元素Mo, Wの溶媒抽出挙動について報告する。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて$$^{nat}$$Zr($$alpha$$,${it 2}$)$$^{93m}$$Mo反応により合成した$$^{93m}$$Moと$$^{181}$$Ta(${it d}$,x${it n}$)$$^{181}$$Wにより合成した$$^{181}$$Wを用いて実験を行った。0.1-8.6M硫酸と0.01-0.2M Aliquat336-トルエン溶液中におけるMo, Wの分配比${it D}$を二相間の放射能比として評価した。その結果より、硫酸濃度3M以上でMo, Wは[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$(M=Mo, W)として抽出されていることが分かった。

口頭

Adsorption properties of cesium to micaceous clay minerals; Molecular modeling using density functional theory calculations

奥村 雅彦; 中村 博樹; 町田 昌彦; Sassi, M.*; Rosso, K.*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは、今も表層土壌に留まり、福島地域における主な放射線源となっている。これは、放射性セシウムが粘土鉱物に強く吸着するために起こる現象であることが知られているが、なぜ強く吸着するのかは未解明の問題である。我々は、原子レベルの高精度計算法である密度汎関数理論を用いて、スーパーコンピューター上で粘土鉱物とセシウムの相互作用をモデル化し、その謎に迫った。本会議では以下の吸着様態について報告する。放射性セシウムを特によく吸着することが知られている雲母類粘土鉱物における(1)基盤表面サイト、(2)層間サイト、(3)ほつれたエッジサイトにおける特異的吸着を報告する。それぞれ、土壌におけるセシウム吸着について重要な役割を果たすと考えられている吸着サイトである。我々の研究の結果、イオン半径と吸着サイトの大きさとの関係によって吸着の強さが決まることが分かった。一見大きく異なるこれらの吸着サイトにおいて普遍的な吸着機構が働いていることが明らかになった。これらの結果は、今後、除染による除去土壌の減容化に関する技術開発に役立つことが期待される。

口頭

Structure of water and polymer network in poly(vinyl alcohol) hydrogels with repeated freezing-thawing cycles

関根 由莉奈; 石川 希*; 深澤 倫子*

no journal, , 

ポリビニルアルコール(PVA)ハイドロゲルは、柔軟で高い生体適合性を有することから生体材料として展開されている。特に、反復凍結融解法により生成する物理架橋PVAハイドロゲルは架橋剤を含まないため、低毒性の材料として応用が期待されるが、強度や耐久性の向上等の課題が残されている。本研究では、反復凍結融解に伴うゲル中の水と高分子ネットワークの構造変化を調べることを目的として、ラマン散乱測定を行った。結果、凍結融解の反復回数に伴いO-H伸縮振動の振動数は増加し、14回を超えると減少した。これは、凍結融解の回数に伴い水の構造が変化したことを示す。ゲルのミクロ構造と機械的特性の関係を調べるため、圧縮試験を行った。結果、反復回数に伴い力学強度は増加したが、10回を超えると減少傾向を示した。本研究の結果は、反復回数がある一定値を超えるとPVAハイドロゲル中の水分子及び高分子ネットワーク構造変化し、力学強度が減少することを示す。以上の結果を基に、凍結融解に伴うゲルの構造変化のメカニズムを議論する。

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